发布者:潘虹发布时间:2020-07-02浏览次数:10

近日,我校化学化工学院、江西省高校功能材料化学重点实验室龚云南博士在化学领域国际顶级期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 即时影响因子12.257发表学术论文:Regulating the Coordination Environment of MOF-Templated Single-Atom Nickel Electrocatalysts for Boosting CO2 Reduction ,Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2705-2709

可控制备高性能催化剂将CO2转化成燃料高附加值的化学品,对缓解环境问题和能源危机具有重要意义。原子催化剂(SACs)由于具有金属原子最大化的利用率、高的催化活性和选择性等优势引起了人们广泛关注。金属有机框架(MOFs)材料具有明确的结构、灵活可修饰剪裁性、易于功能化等已被证明是制备SACs的理想前驱体,但目前的构筑策略限制在MOFs必须含有丰富的N原子。

在该研究中,作者提出了一种新型通用的主-客体协同保护策略制备SACs,首次选择不含N的双金属MgNi-MOF-74作为前驱体,引入Mg 延长了相邻Ni 原子的空间距离。此外,在MOF孔道中引入聚吡咯PPy分子作为N 源,以稳定热解过程中分离的Ni 原子,通过调节热解温度,获得了一系列N 配位数不同的单原子Ni 催化剂。采用这种策略也制备了单原子FeCo 催化剂。电催化CO2 还原测试表明,具有最低的N位数的NiSA-N2-C表现出最好的CO2还原到CO性能,其法拉第效率为98%。理论计算表明,NiSA-N2-C中单原子Ni 位点的低N配位数有利于形成COOH*中间体,从而表现出更好的活性和选择性。

 

中国科学技术大学的江海龙教授、刘波教授与广东工业大学的潘春阳教授为该论文的通讯作者,该项研究工作得到了国家自然科学基金委、中国博士后科学基金会等单位的资金资助